Lino Toffolo mostrò sin da ragazzo una spiccata inclinazione per la musica e la recitazione. Si mise in luce come attore nella Compagnia dei Delfini di Venezia, della quale fece parte dal 1960 al 1965. Durante questo periodo, compose anche musiche di scena e le sue prime canzoni in lingua veneta.
Nel 1963, Toffolo fece il suo esordio al noto locale milanese Derby (Intra's Derby Club), accanto ad altri personaggi che, come lui, iniziarono proprio lì la scalata verso la notorietà, quali Enzo Jannacci, Bruno Lauzi, Franco Nebbia ed in seguito Cochi e Renato, Felice Andreasi ed altri. Interpretò il caratteristico personaggio dell'ubriaco veneziano, proponendo anche alcune canzoni di sua composizione quasi tutte scritte sempre in dialetto. Sempre nel 1963 partecipò alla trasmissione televisiva Gran Premio nella squadra del Veneto (con Renato Bruson).
Nel 1964, nel corso della trasmissione televisiva Questo e quello, propose insieme ad Enzo Jannacci, Giorgio Gaber, Silverio Pisu ed Otello Profazio un'interpretazione del canto anarchico Addio a Lugano. Nello stesso anno pubblicò il suo primo album, Lino Toffolo; tra le canzoni ivi contenute è da citare Gastu mai pensà, struggente canzone d'amore, che colpì molto Enzo Jannacci, il quale la tradusse in italiano e due anni dopo, con il titolo Hai pensato mai, la incluse nel suo album Vengo anch'io. No, tu no.
Un altro suo successo, l'anno seguente, fu Ah, lavorare è bello, che venne presentata da Toffolo in varie occasioni durante la trasmissione televisiva È domenica, ma senza impegno, portando con sé (in base al testo del brano) una carriola ed un martello. La canzone affronta, con taglio ironico, il tema della durezza del lavoro manuale; verrà reincisa dal cantautore nel 1980 in una nuova versione.
Nell'autunno 1976 Toffolo ottenne un grande successo con Johnny Bassotto, canzone per bambini scritta da Bruno Lauzi e Pippo Caruso. In seguito al successo riscosso dalla sigla televisiva Johnny Bassotto, a Toffolo fu chiesto di pubblicizzare le confetture Santa Rosa, utilizzando la sigla come jingle e modificando l'incipit "Chi ha rubato la marmellata?" in "Chi ha rubato la confettura?".
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Ecco alcuni versi della celebre canzone:
Chi ha rubato la marmellata?
Ed un uovo di cioccolata?
Chi ha toccato il registratore?
Chi ha giocato in ascensore?
Nel 1980 Io di più viene scelta come sigla di C'era una volta l'uomo, un cartone animato che va in onda nella stagione 1980-1981, co-prodotto da Italia, Belgio, Olanda e Francia; riallacciandosi al tema della trasmissione, il testo del brano ripercorre la storia dell'umanità.
Nel 1984 incide una reinterpretazione in italiano di Zuppa romana dei Schrott nach 8, intitolandola Pasta e fagioli, ottenendo un nuovo discreto successo.
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